L'église est dédiée à St-Charles, le saint patron de M. Hézard, fondateur des Salines de Briscous et Président de la société des Thermes Salins. Celui-ci avait obtenu en novembre 1894 l'autorisation d'ouvrir un oratoire dans le sous-sol des Thermes Salins. Le quartier étant en pleine expansion, cet oratoire devint très vite inadapté. De plus, la santé de beaucoup de curistes ne leur permettait pas de se rendre à l'église St-Martin, trop éloignée.

Dès 1885, Guillaume Lafosse, ancien employé de la villa Eugénie, qui avait suivi la famille impériale dans sa retraite à Chiselhurst, offrait un terrain près des propriétés Sapieha et de Frias afin d'ériger la chapelle. M. Hézard met alors en place un comité, présidé par le comte Gaston de La Rochefoucauld, qui choisit l'entreprise Camiade et l'architecte Mondet, auteur de la construction de plus de 80 églises.
La pose de la première pierre eut lieu le 28 Août 1898.
Le verrier Mauméjean posa deux séries de vitraux.

L'église appartenant à une société civile échappa aux inventaires.
La paroisse Saint-Charles verra le jour en octobre 1969. Elle fera finalement partie de la paroisse Notre-Dame-du-Rocher lors de sa création en 1998.